การสร้างฮาร์มอนิกสูง ( HHG ) เป็นกระบวนการที่ไม่เป็นเชิงเส้น ซึ่งเป้าหมาย (ก๊าซ พลาสมา ตัวอย่างของแข็งหรือของเหลว) จะถูกฉายด้วยพัลส์เลเซอร์ที่มีความเข้มสูง ภายใต้สภาวะดังกล่าว ตัวอย่างจะปล่อยฮาร์มอนิกส์ลำดับสูงของลำแสงที่ใช้สร้าง (สูงกว่าฮาร์มอนิกส์ที่ห้า) เนื่องจากลักษณะที่สอดคล้องกันของกระบวนการ การสร้างฮาร์มอนิกสูงจึงเป็นสิ่งจำเป็นเบื้องต้นสำหรับฟิสิกส์ระดับแอตโตวินาที

การสร้างฮาร์มอนิกแบบรบกวนเป็นกระบวนการที่แสงเลเซอร์ที่มีความถี่ωและพลังงานโฟตอนħωสามารถใช้สร้างความถี่แสงใหม่ได้ ความถี่ที่สร้างขึ้นใหม่จะเป็นจำนวนเต็มเท่าnωของความถี่แสงเดิม กระบวนการนี้ถูกค้นพบครั้งแรกในปี พ.ศ. 2504 โดย Franken และคณะ^{[ 1 ]}โดยใช้เลเซอร์ทับทิม โดยมี ควอตซ์ผลึกเป็น ตัวกลางที่ไม่ เป็น เชิงเส้น

การสร้างฮาร์มอนิกใน ของแข็ง ไดอิเล็กทริกเป็นที่เข้าใจกันดีและถูกนำมาใช้อย่างกว้างขวางในฟิสิกส์เลเซอร์ สมัยใหม่ (ดูการสร้างฮาร์มอนิกที่สอง ) ในปี 1967 New และคณะได้สังเกตการสร้างฮาร์มอนิกที่สามครั้งแรกในก๊าซ^{[ 2 ]}ในก๊าซอะตอมเดี่ยว สามารถสร้างฮาร์มอนิกที่มีเลขคี่ได้เท่านั้นเนื่องจากเหตุผลด้านสมมาตร การสร้างฮาร์มอนิกในระบอบการรบกวน (สนามอ่อน) มีลักษณะเฉพาะคือประสิทธิภาพลดลงอย่างรวดเร็ว เมื่อลำดับฮาร์มอนิกเพิ่มขึ้น ^{[ 3 ]}พฤติกรรมนี้สามารถเข้าใจได้โดยพิจารณาอะตอมที่ดูดซับโฟตอนn ตัว แล้วปล่อยโฟตอนพลังงานสูงเพียงตัวเดียว ความน่าจะเป็นของการดูดซับ โฟตอน n ตัว จะลดลงเมื่อnเพิ่มขึ้น ซึ่งอธิบายถึงการลดลงอย่างรวดเร็วของความเข้มของฮาร์มอนิกเริ่มต้น

การสร้างฮาร์มอนิกสูงครั้งแรกถูกสังเกตในปี 1977 ในปฏิสัมพันธ์ของพัลส์เลเซอร์ CO2 ที่มีความเข้มสูงกับ_{พลาสมา}ที่สร้างขึ้นจากเป้าหมายของแข็ง^{[ 4 ]} HHG ในก๊าซ ซึ่งแพร่หลายในการใช้งานในปัจจุบัน ถูกสังเกตครั้งแรกโดย McPherson และเพื่อนร่วมงานในปี 1987 ^{[ 5 ]}และต่อมาโดย Ferray และคณะในปี 1988 ^{[ 6 ]}ด้วยผลลัพธ์ที่น่าประหลาดใจ: พบว่าความเข้มของฮาร์มอนิกสูงลดลงในลำดับต่ำตามที่คาดไว้ แต่จากนั้นก็พบว่าก่อตัวเป็นที่ราบ โดยความเข้มของฮาร์มอนิกยังคงคงที่โดยประมาณในหลายลำดับ^{[ 7 ]} ฮาร์มอนิกที่ราบซึ่งครอบคลุมหลายร้อย eV ได้รับการวัดซึ่งขยายไปถึงช่วงรังสีเอกซ์อ่อน^{[ 8 ]}ที่ราบสูงนี้สิ้นสุดลงอย่างกะทันหันที่ตำแหน่งที่เรียกว่าจุดตัดฮาร์มอนิกสูง

ฮาร์โมนิกส์ระดับสูงมีคุณสมบัติที่น่าสนใจหลายประการ พวกมันเป็นแหล่งกำเนิด รังสี XUV /เอ็กซ์เรย์อ่อนที่ปรับได้บนโต๊ะ ซึ่งซิงโครไนซ์กับเลเซอร์ขับเคลื่อนและผลิตด้วยอัตราการทำซ้ำเดียวกัน การตัดฮาร์โมนิกส์จะแปรผันเชิงเส้นกับความเข้มของเลเซอร์ที่เพิ่มขึ้นจนถึงความเข้มอิ่มตัว I _ที่การสร้างฮาร์โมนิกส์หยุดลง^{[ 9 ]}ความเข้มอิ่มตัวสามารถเพิ่มขึ้นได้โดยการเปลี่ยนชนิดของอะตอมเป็นก๊าซเฉื่อย ที่เบากว่า แต่ก๊าซเหล่านี้มีประสิทธิภาพการแปลงต่ำกว่า ดังนั้นจึงต้องหาจุดสมดุลโดยขึ้นอยู่กับพลังงานโฟตอนที่ต้องการ

การสร้างฮาร์มอนิกสูงขึ้นอยู่กับสนามเลเซอร์ขับเคลื่อนอย่างมาก และส่งผลให้ฮาร์มอนิกมีคุณสมบัติความสอดคล้องเชิงเวลาและเชิงพื้นที่ที่คล้ายคลึงกัน^{[ 10 ]}ฮาร์มอนิกสูงมักถูกสร้างขึ้นด้วยระยะเวลาพัลส์ที่สั้นกว่าเลเซอร์ขับเคลื่อน^{[ 11 ]}ซึ่งเป็นผลมาจากความไม่เป็นเชิงเส้นของกระบวนการสร้าง การจับคู่เฟส และการแตกตัวเป็นไอออนบ่อยครั้งที่ฮาร์มอนิกถูกสร้างขึ้นในช่วงเวลาสั้นๆ เท่านั้นเมื่อตรงตามเงื่อนไขการจับคู่เฟส การลดลงของตัวกลางการสร้างเนื่องจากการแตกตัวเป็นไอออนยังหมายความว่าการสร้างฮาร์มอนิกส่วนใหญ่จะถูกจำกัดอยู่ที่ขอบนำของพัลส์ขับเคลื่อน^{[ 12 ]}

ฮาร์โมนิกส์สูงจะถูกปล่อยออกมาในแนวเดียวกันกับเลเซอร์ขับเคลื่อน และสามารถมีการจำกัดเชิงมุมที่แคบมาก บางครั้งมีการกระจายตัวน้อยกว่าสนามพื้นฐานและมีโปรไฟล์ลำแสงแบบเกาส์เซียนใกล้เคียง^{[ 13 ]}

พลังงานโฟตอนสูงสุดที่สามารถผลิตได้ด้วยการสร้างฮาร์มอนิกสูงนั้นกำหนดโดยการตัดขอบของที่ราบฮาร์มอนิก ซึ่งสามารถคำนวณได้แบบคลาสสิกโดยการตรวจสอบพลังงานสูงสุดที่อิเล็กตรอนไอออนไนซ์สามารถได้รับในสนามไฟฟ้าของเลเซอร์ พลังงานตัดขอบกำหนดโดย: ^{[ 14 ]}

${\displaystyle E_{\mathrm {max} }=I_{p}+3.17\ U_{p}}$

โดยที่ U _pคือพลังงานโพนเดอโมทีฟจากสนามเลเซอร์ และ I _pคือศักยภาพการแตกตัวเป็นไอออน

พลังงานตัดขอบนี้ได้มาจากการคำนวณแบบกึ่งคลาสสิก ซึ่งมักเรียกว่าแบบจำลองสามขั้นตอน ในขั้นต้น อิเล็กตรอนจะถูกพิจารณาในเชิงกลควอนตัมขณะที่มันทะลุผ่านอะตอมแม่และแตกตัวเป็นไอออน แต่พลวัตในภายหลังจะถูกพิจารณาในเชิงกลคลาสสิก อิเล็กตรอนถูกสมมติว่าเกิดขึ้นในสุญญากาศ ด้วยความเร็วเริ่มต้นเป็นศูนย์ และถูกเร่งความเร็วในภายหลังโดย สนามไฟฟ้าของ ลำแสงเลเซอร์

หลังจากไอออนไนเซชันผ่านไปครึ่งรอบแสง อิเล็กตรอนจะเปลี่ยนทิศทางเมื่อสนามไฟฟ้าเปลี่ยนเครื่องหมาย และจะเร่งกลับไปยังนิวเคลียสแม่ เมื่อกลับไปยังนิวเคลียสแม่แล้ว อิเล็กตรอนจะสามารถปล่อย รังสีคล้าย เบร็มส์สตรัลลุง ออกมาได้ ในระหว่างกระบวนการรวมตัวกับอะตอมเมื่อกลับสู่สถานะพื้นฐานคำอธิบายนี้กลายเป็นที่รู้จักในชื่อแบบจำลองการชนกันของการสร้างฮาร์มอนิกสูง^{[ 15 ]}

เนื่องจากความถี่ของรังสีที่ปล่อยออกมาขึ้นอยู่กับทั้งพลังงานจลน์และศักยภาพการแตกตัวเป็นไอออน ความถี่ที่แตกต่างกันจึงถูกปล่อยออกมาในเวลาการรวมตัวใหม่ที่แตกต่างกัน (กล่าวคือ พัลส์ที่ปล่อยออกมามีลักษณะเป็นคลื่นความถี่แปรผัน ) ยิ่งไปกว่านั้น สำหรับแต่ละความถี่ จะมีเวลาการรวมตัวใหม่ที่สอดคล้องกันสองค่า เราเรียกวิถีทั้งสองนี้ว่า วิถีสั้น (ซึ่งถูกปล่อยออกมาเป็นอันดับแรก) และวิถียาว

ในภาพกึ่งคลาสสิก HHG จะเกิดขึ้นได้ก็ต่อเมื่อสนามเลเซอร์ที่ขับเคลื่อนมีการโพลาไรซ์เชิงเส้นเท่านั้น ความรีของลำแสงเลเซอร์ทำให้อิเล็กตรอนที่กลับมาพลาดนิวเคลียสแม่ ในทางกลศาสตร์ควอนตัม การทับซ้อนของกลุ่มคลื่นอิเล็กตรอนที่กลับมากับกลุ่มคลื่นนิวเคลียสจะลดลง สิ่งนี้ได้รับการสังเกตจากการทดลองแล้ว โดยความเข้มของฮาร์มอนิกส์จะลดลงอย่างรวดเร็วเมื่อความรีเพิ่มขึ้น^{[ 16 ]}ผลกระทบอีกประการหนึ่งที่จำกัดความเข้มของเลเซอร์ที่ขับเคลื่อนคือแรงลอเรนซ์ที่ความเข้มสูงกว่า 10 ¹⁶ W·cm ⁻²ส่วนประกอบแม่เหล็กของพัลส์เลเซอร์ ซึ่งถูกละเลยในทัศนศาสตร์สนามอ่อน อาจแข็งแกร่งพอที่จะเบี่ยงเบนอิเล็กตรอนที่กลับมาได้ ซึ่งจะทำให้มัน "พลาด" นิวเคลียสแม่และป้องกัน HHG

เช่นเดียวกับในกระบวนการ ที่ไม่เป็นเชิงเส้นทุกกระบวนการ การจับคู่เฟสมีบทบาทสำคัญในการสร้างฮาร์มอนิกสูงในเฟสแก๊ส ในเรขาคณิตแบบโฟกัสอิสระ สาเหตุสี่ประการของการไม่ตรงกันของเวกเตอร์คลื่น ได้แก่ การกระจายตัวของอนุภาคกลาง การกระจายตัวของพลาสมา เฟส Gouy และเฟสไดโพล^{[ 17 ] [ 18 ]}

การกระจายตัวที่เป็นกลางเกิดจากอะตอม ในขณะที่การกระจายตัวของพลาสมาเกิดจากไอออน และทั้งสองมีเครื่องหมายตรงข้ามกันเฟส Gouyเกิดจากการกระโดดของเฟสหน้าคลื่นใกล้จุดโฟกัส และแปรผันไปตามนั้น สุดท้าย เฟสไดโพลเกิดขึ้นจากการตอบสนองของอะตอมในกระบวนการ HHG ^{[ 19 ]} เมื่อใช้รูปทรงเรขาคณิตของเจ็ทแก๊ส เงื่อนไขที่เหมาะสมที่สุดสำหรับการสร้างฮาร์มอนิกสูงที่ปล่อยออกมาจากวิถีสั้นๆ จะได้รับเมื่อแก๊สที่ใช้สร้างอยู่หลังจุดโฟกัส ในขณะที่การสร้างฮาร์มอนิกสูงจากวิถียาวสามารถทำได้นอกแกนเมื่อแก๊สที่ใช้สร้างอยู่ก่อนจุดโฟกัส^{[ 20 ]}

นอกจากนี้ การนำเรขาคณิตการโฟกัสแบบหลวมมาใช้สำหรับสนามขับเคลื่อนทำให้ตัวปล่อยและโฟตอนจำนวนมากขึ้นสามารถมีส่วนร่วมในกระบวนการสร้างและด้วยเหตุนี้จึงเพิ่มผลผลิตฮาร์มอนิก^{[ 21 ]} เมื่อใช้เรขาคณิตเจ็ทก๊าซ การโฟกัสเลเซอร์เข้าไปในดิสก์ Machสามารถเพิ่มประสิทธิภาพของการสร้างฮาร์มอนิกได้^{[ 22 ]}

โดยทั่วไป ในช่วงสเปกตรัมของรังสีเอกซ์ วัสดุจะมีดัชนีหักเหที่ใกล้เคียงกับ 1 มาก เพื่อให้เกิดความสมดุลของความไม่ตรงกันของเฟสเราจำเป็นต้องค้นหาพารามิเตอร์ดังกล่าวในพื้นที่มิติสูงที่จะทำให้ดัชนีหักเหรวมที่ความยาวคลื่นของเลเซอร์ขับเคลื่อนมีค่าใกล้เคียงกับ 1 อย่างมีประสิทธิภาพ ${\displaystyle \Delta k=k_{q}-qk_{L}}$

เพื่อให้ได้ระดับความเข้มที่สามารถบิดเบือนศักยภาพการยึดเหนี่ยวของอะตอมได้ จำเป็นต้องโฟกัสลำแสงเลเซอร์ที่ขับเคลื่อน ซึ่งจะทำให้เกิดเทอมการกระจายตัวที่ส่งผลต่อความไม่ตรงกันของเฟส ขึ้นอยู่กับรูปทรงเรขาคณิตเฉพาะ (เช่น การแพร่กระจาย ของคลื่นระนาบ การโฟกัสแบบอิสระ ท่อนำคลื่นแบบแกนกลวง ฯลฯ) นอกจากนี้ ในระหว่างกระบวนการสร้างฮาร์มอนิกสูง อิเล็กตรอนจะถูกเร่งความเร็ว และบางส่วนจะกลับไปยังไอออนต้นกำเนิด ส่งผลให้เกิดการระเบิดของรังสีเอ็กซ์ อย่างไรก็ตาม อิเล็กตรอนส่วนใหญ่จะไม่กลับไปและกลับมีส่วนทำให้เกิดการกระจายตัวสำหรับคลื่นที่แพร่กระจายไปพร้อมกัน อิเล็กตรอนที่กลับมาจะนำพาเฟสไปด้วยเนื่องจากกระบวนการต่างๆ เช่น การแตกตัวเป็นไอออน การรวมตัวใหม่ และการแพร่กระจาย ยิ่งไปกว่านั้น อะตอมที่แตกตัวเป็นไอออนสามารถส่งผลต่อดัชนีหักเหของตัวกลาง ซึ่งเป็นแหล่งที่มาของการกระจายตัวอีกแหล่งหนึ่ง

ความไม่ตรงกันของเฟส (> 0 คือ ความเร็วเฟสของเลเซอร์เร็วกว่าความเร็วเฟสของรังสีเอ็กซ์) สามารถแสดงได้ดังนี้:

${\displaystyle \Delta k=k_{q}-qk_{L}=\underbrace {\Delta k_{\mathrm {neutrals} }} _{<0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {ions} }} _{<0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {อิเล็กตรอน} }} _{>0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {geometry} }} _{>0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {intrinsic} }} _{>\;\!0}+\cdots }$

โดยที่คือการมีส่วนร่วมของอะตอมที่เป็นกลางคือการมีส่วนร่วมจากไอออน (เมื่ออะตอมที่เป็นกลางถูกไอออนไนซ์ เทอมนี้ยังคงสามารถมีขนาดใหญ่เพียงพอใน UV ^{[ 23 ]} ) คือการมีส่วนร่วมของพลาสมาคือเรขาคณิตการโฟกัสแบบอิสระ คลื่นระนาบของเรขาคณิตการนำคลื่นคือเฟสที่สะสมโดยอิเล็กตรอนในช่วงเวลาที่มันอยู่ห่างจากอะตอม เป็นต้น แต่ละเทอมมีเครื่องหมายเฉพาะซึ่งช่วยให้สามารถปรับสมดุลความไม่ตรงกันที่เวลาและความถี่เฉพาะได้ ${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {เป็นกลาง} }}$${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {ions} }}$${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {อิเล็กตรอน} }}$${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {เรขาคณิต} }}$${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {ภายใน} }}$

การมีส่วนร่วมจากอิเล็กตรอนจะแปรผันตามกำลังสองของความยาวคลื่น: ในขณะที่การมีส่วนร่วมจากอะตอมจะแปรผันตามผกผันของความยาวคลื่น: ดังนั้นที่ความยาวคลื่นอินฟราเรดยาว เทอมจะมีค่าค่อนข้างมากต่ออิเล็กตรอนหนึ่งตัว ในขณะที่เทอมจะมีค่าค่อนข้างน้อยและใกล้เคียงกับหนึ่ง เพื่อให้กระบวนการ HHG เข้าเฟสกัน จำเป็นต้องใช้ความดันสูงมากและระดับการแตกตัวเป็นไอออนต่ำ ซึ่งจะทำให้มีตัวปล่อยจำนวนมาก^{[ 24 ]} ในช่วงสเปกตรัม UV ตรงกันข้าม เทอมจะมีค่ามากเนื่องจากเรโซแนนซ์ UV ที่อยู่ใกล้กัน และนอกจากนี้ เทอมจะมีค่าน้อย เพื่อให้กระบวนการเข้าเฟสกัน จำเป็นต้องใช้ความดันต่ำ ยิ่งไปกว่านั้น ในช่วง UV สามารถทนต่อระดับการแตกตัวเป็นไอออนที่สูงมากได้ (มากกว่า 100%) ซึ่งทำให้พลังงานโฟตอน HHG สามารถปรับขนาดได้ตามความเข้มของเลเซอร์ UV ที่ขับเคลื่อน^{[ 23 ]} รูปทรงเรขาคณิตแบบคลื่นธรรมดาหรือรูปทรงเรขาคณิตแบบโฟกัสหลวมช่วยให้สามารถจับคู่เฟสแบบเส้นตรงสูงและการสกัดฟลักซ์สูงสุดที่ความยาวคลื่นที่ขับเคลื่อนซึ่งเทอมมีค่าน้อย การสร้างฮาร์มอนิกส์ลำดับสูงในท่อนำคลื่นช่วยให้การแพร่กระจายมีลักษณะใกล้เคียงกับการแพร่กระจายของคลื่นระนาบ^{[ 25 ]} รูปทรงเรขาคณิตดังกล่าวมีประโยชน์โดยเฉพาะอย่างยิ่งต่อสเปกตรัมรังสีเอกซ์ที่สร้างขึ้นโดยลำแสง IR ซึ่งจำเป็นต้องใช้ปริมาตรปฏิสัมพันธ์ที่ยาวเพื่อการสกัดพลังงานที่เหมาะสม ในรูปทรงเรขาคณิตดังกล่าว ได้มีการสร้างสเปกตรัมที่ขยายไปถึง 1.6 keV ^{[ 24 ]} สำหรับฮาร์มอนิกส์สูงที่ขับเคลื่อนด้วย UV-VIS เทอมท่อนำคลื่นมีขนาดเล็ก และภาพการจับคู่เฟสคล้ายกับรูปทรงเรขาคณิตของคลื่นระนาบ ในรูปทรงเรขาคณิตดังกล่าว ได้มีการสร้างฮาร์มอนิกส์แบนด์วิดท์แคบที่ขยายไปถึงขอบคาร์บอน (300 eV) ^{[ 23 ]}${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {อิเล็กตรอน} }\sim -\lambda ^{2}}$${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {atoms} }\sim 1/\lambda ^{2}}$${\displaystyle \left|\Delta n_{\mathrm {อิเล็กตรอน} }\right|}$${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {atoms} }}$${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {atoms} }}$${\displaystyle \left|\Delta n_{\mathrm {อิเล็กตรอน} }\right|}$${\displaystyle {\vec {v}}\times {\vec {B}}}$

• ฟิสิกส์ระดับแอตโตวินาที
• ทัศนศาสตร์แบบไม่เชิงเส้น
• การแตกตัวเป็นไอออนด้วยแสง
• การสร้างฮาร์มอนิกสูงแบบเรโซแนนซ์จากกลุ่มพลาสมาที่เกิดจากการระเหยด้วยเลเซอร์