เขาเริ่มต้นอาชีพในวงการภาพยนตร์ในปี 1937 และสองปีต่อมาก็ได้ทำงานเป็นผู้ออกแบบงานสร้างในภาพยนตร์เรื่องThe Wizard of Ozสมิธใช้เวลาส่วนใหญ่ในชีวิตการทำงานอยู่ที่MGMโดยได้ร่วมงานในภาพยนตร์ต่างๆ เช่นEaster Parade (1948), On the Town (1949) และShow Boat เวอร์ชันปี 1951 เขาได้รับการเสนอชื่อเข้าชิงรางวัลออสการ์ครั้งแรกในปี 1949 จากผลงาน การดัดแปลงนวนิยายเรื่อง Madame Bovaryของวินเซนเต มินเนลลี

ต่อมา เขาได้ย้ายไปทำงานที่20th Century Foxซึ่งเขาเป็นหนึ่งในผู้กำกับศิลป์ของภาพยนตร์เรื่องCarousel เวอร์ชันปี 1956 ผลงานชิ้นเอกอื่นๆ ที่เขาร่วมงานด้วย ได้แก่Peyton Place (1957), Return to Peyton Place (1961), Cleopatra (1963 ซึ่งทำให้เขาได้รับรางวัลออสการ์ครั้งแรก), Von Ryan's Express (1965), ภาพยนตร์ไซไฟเรื่องยิ่งใหญ่Fantastic Voyage (1966 ซึ่งทำให้เขาได้รับรางวัลออสการ์ครั้งที่สอง), Planet of the Apes (1968) (ร่วมกับWilliam J. Creber ), Butch Cassidy and the Sundance Kid (1969) และMASH (1970) รางวัลออสการ์ครั้งที่สามของเขาได้มาจากภาพยนตร์เรื่องHello, Dolly!ในปี 1969

นอกจาก นี้สมิธยังทำงานในวงการโทรทัศน์บ่อยครั้งในซีรีส์ต่างๆ เช่นVoyage to the Bottom of the Sea , Lost in SpaceและBatman

ภาพยนตร์เรื่องสุดท้ายของเขาก่อนเกษียณคือภาพยนตร์แอนิเมชั่นผสมแอนิเมชั่นของดิสนีย์เรื่อง Pete's Dragonในปี 1977