ในปี พ.ศ. 2496 ชาฟฟ์ได้เข้าเป็นสมาชิก คณะ ซิสเตอร์ส ออฟเมอร์ซี ในช่วงเวลานั้น เธอเป็นที่รู้จักในนามซิสเตอร์โจแอนเนส^{[ 3 ]}

ในปี พ.ศ. 2527 Schaff ได้ย้ายไปอยู่กับคณะซิสเตอร์แห่งเซนต์โจเซฟและกลับมาใช้ชื่อเดิมคือซิสเตอร์ลอรี ชาฟฟ์ เธอเป็นสมาชิกคณะนี้ไปตลอดชีวิต^{[ 3 ]}

ในช่วงต้นศตวรรษที่ 21 ขณะที่วัดคาทอลิกต่างๆ ในอัครสังฆมณฑลนิวออร์ลีนส์กำลังดำเนินการควบรวมกิจการ ชาฟฟ์ได้อำนวยความสะดวกในการควบรวมวัดสามแห่ง ได้แก่ วัดเซนต์มาเธียส วัดเซนต์โมนิกา และวัดแม่พระแห่งลูร์ด ความพยายามนี้ส่งผลให้เกิดการก่อตั้งโบสถ์คาทอลิกพระตรีเอกภาพและวัดขึ้น^{[ 4 ]}

ตลอดช่วงชีวิตทางศาสนาของเธอ Schaff เป็นที่รู้จักในหมู่เพื่อน เพื่อนร่วมงาน และนักเรียนในชื่อซิสเตอร์ลอรี^{[ 5 ]}

หลังจากสำเร็จการศึกษาของตนเองแล้ว Schaff เริ่มต้นอาชีพเป็นครู เธอสอนที่โรงเรียนมัธยมหลายแห่ง รวมถึง Mercy Academy (นิวออร์ลีนส์), St. Patrick School (วอลนัท รัฐแคนซัส), Mercy College (โรงเรียนมัธยมที่ปิดตัวไปแล้วในเซนต์หลุยส์ รัฐมิสซูรี) และ Trinity High School (ฮัทชินสัน รัฐแคนซัส) ต่อมา Schaff ดำรงตำแหน่งผู้อำนวยการฝ่ายการศึกษาศาสนาที่ St. Alphonsus Parish ในนิวออร์ลีนส์^{[ 1 ]}ในช่วงที่เธออยู่กับคณะซิสเตอร์สแห่งเมอร์ซี เธออยู่ในอัครสังฆมณฑลเซนต์หลุยส์ ก่อนที่จะกลับไปยังหลุยเซียนา^{[ 6 ]}

ความสนใจของ Schaff เปลี่ยนไปที่การศึกษาของผู้ด้อยโอกาส รวมถึงการศึกษาผ่านโครงการการรู้หนังสือสำหรับผู้ใหญ่ ซึ่งเป็นสิ่งที่เธอให้ความสำคัญตลอดอาชีพการงานของเธอ^{[ 3 ]}

Schaff ได้ร่วมมืออย่างใกล้ชิดกับ Kathleen Bahlinger สมาชิกอีกคนหนึ่งของคณะซิสเตอร์แห่งเมอร์ซี ในการจัดตั้งสถาบันสามแห่งเพื่อปรับปรุงการศึกษาและที่อยู่อาศัยของผู้ด้อยโอกาสในเมือง Baton Rouge และ New Orleans สถาบันแรกคือ Hope House ซึ่งก่อตั้งขึ้นในช่วงทศวรรษ 1960 โดยได้รับความช่วยเหลือจากซิสเตอร์ Marilyn Foy จากคณะซิสเตอร์แห่งศีลระลึกอันศักดิ์สิทธิ์แม่ชีทั้งสามเชื่อว่าโอกาสสำหรับผู้ด้อยโอกาสจำนวนมากในพื้นที่นิวออร์ลีนส์ โดยเฉพาะอย่างยิ่งในหมู่ชาวแอฟริกันอเมริกัน ถูกจำกัดด้วยการขาดคุณวุฒิเทียบเท่าระดับมัธยมปลาย ปัญหานี้ทวีความรุนแรงขึ้นจากการเปลี่ยนแปลงในระบบโรงเรียนรัฐบาลท้องถิ่นที่เกิดขึ้นในขณะนั้น แม่ชีทั้งสามจึงแก้ไขปัญหานี้ด้วยการสร้าง Hope House และความพยายามทางการศึกษาเพื่อเทียบเท่าระดับมัธยมปลาย ศูนย์แห่งนี้ตั้งอยู่ในโครงการที่อยู่อาศัย St. Thomasซึ่งเป็นที่อยู่อาศัยของผู้ด้อยโอกาสจำนวนมากในขณะนั้น ในช่วงที่ Schaff และแม่ชีคนอื่นๆ อยู่ที่ Hope House เธออาศัยอยู่ในอพาร์ตเมนต์ภายในโครงการที่อยู่อาศัย^{[ 1 ] [ 6 ]}

Schaff ร่วมกับซิสเตอร์ Kathleen Bahlinger, CSJ ก่อตั้งศูนย์การเรียนรู้สำหรับผู้ใหญ่เซนต์พอลในเมืองบาตันรูจ ซึ่งเธอสอนอยู่ที่นั่นตั้งแต่ปี 1983-2006 ศูนย์การเรียนรู้สำหรับผู้ใหญ่เซนต์พอลตั้งอยู่บนพื้นที่ของโบสถ์เซนต์พอลอัครสาวกในเมืองบาตันรูจ เป็นสถานที่ที่ผู้ชายและผู้หญิงสามารถสำเร็จการศึกษาขั้นพื้นฐานและทำงานเพื่อรับใบรับรองเทียบเท่าระดับมัธยมศึกษาตอนปลาย (GED) ^{[ 6 ]}

Schaff และผู้ร่วมก่อตั้ง Sister Kathleen Bahlinger ได้เปิดศูนย์การเรียนรู้สำหรับผู้ใหญ่ St. Vincent de Paul (SVDP-ALC) ในนิวออร์ลีนส์ เพื่อสอนการอ่านออกเขียนได้สำหรับผู้ใหญ่ให้กับผู้ด้อยโอกาสในนิวออร์ลีนส์ ความพยายามนี้เป็นผลมาจากผลกระทบทางเศรษฐกิจของพายุเฮอริเคนแค ทรีนา ที่มีต่อผู้ใหญ่ที่ด้อยโอกาสในนิวออร์ลีนส์ หลายคนเหล่านี้กำลังดิ้นรนเพื่อหางานทำที่มีรายได้ดี Deacon Rudy Rayfield ซึ่งในขณะนั้นดำรงตำแหน่งผู้อำนวยการการประชุมนิวออร์ลีนส์ของสมาคม St. Vincent de Paulได้คิดริเริ่มที่จะใช้การศึกษาเพื่อแก้ไขปัญหาของผู้ด้อยโอกาสทางเศรษฐกิจ^{[ 7 ]} Rayfield ได้ชักชวน Schaff ให้เป็นผู้นำความพยายามนี้ ส่งผลให้เกิดการสร้าง SVDP-ALC ขึ้น^{[ 8 ]}

Schaff เป็นสมาชิกคณะกรรมการของ East Baton Rouge Housing Authority ซึ่งทำงานเพื่อหาที่อยู่อาศัยที่เหมาะสมสำหรับคนไร้บ้าน^{[ 3 ]}

ในปี 2010 Schaff ได้ตีพิมพ์หนังสือ ด้วยตนเอง ชื่อ "A Tale Seldom Told"ซึ่งเล่าถึงประสบการณ์ของเธอในการทำงานเพื่อช่วยเหลือผู้อยู่อาศัยในโครงการที่อยู่อาศัยเซนต์โทมัสในนิวออร์ลีนส์ Schaff ใช้รายได้จากการขายหนังสือเพื่อช่วยสนับสนุนทางการเงินแก่ศูนย์การเรียนรู้เซนต์พอลอัครสาวกในแบตันรูจ ภายในปี 2011 ยอดขายหนังสือสร้างรายได้ 9,000 ดอลลาร์เพื่อเป็นประโยชน์แก่ศูนย์ดังกล่าว^{[ 8 ]}

ในการให้สัมภาษณ์เกี่ยวกับหนังสือของเธอ ชาฟฟ์กล่าวว่า:

“ประสบการณ์ของฉันคือผู้คนจะก้าวข้ามอุปสรรคไปได้เมื่อเริ่มประสบความสำเร็จ หากพวกเขาไม่สามารถทำอะไรบางอย่างได้เป็นเวลา 10 ปี แล้วในอีกหนึ่งเดือนต่อมาพวกเขาก็สามารถทำได้ พวกเขาก็จะเริ่มยิ้มกว้างและพูดว่า 'ฉันทำได้! ฉันทำได้!'” ^{[ 1 ]}

Schaff มุ่งมั่นที่จะแก้ไขปัญหาความยุติธรรมทางสังคมตลอดชีวิตของเธอในฐานะแม่ชีและนักการศึกษา^{[ 6 ]} เธอเข้าร่วมการเดินขบวนเรียกร้องสิทธิพลเมืองและสนับสนุนความพยายามด้านความยุติธรรมทางสังคมของประธานาธิบดี บารัค โอบามาแห่งสหรัฐอเมริกาในขณะนั้นโดยเข้าร่วมกิจกรรมของเขาเมื่อเขามาเยือนนิวออร์ลีนส์ในปี 2009 ^{[ 9 ]}