AeroSur ก่อตั้งขึ้นในเดือนเมษายน พ.ศ. 2535 หลังจากการยกเลิกการควบคุมตลาดสายการบินของโบลิเวีย ซึ่งก่อนหน้านี้ถูกควบคุมโดยสายการบินของรัฐในขณะนั้นคือLloyd Aéreo Boliviano (LAB) ซึ่ง เป็นสายการบินแห่งชาติของโบลิเวียและดำเนินกิจการมาตั้งแต่ปี พ.ศ. 2468 ทำให้เป็นสายการบินที่เก่าแก่เป็นอันดับสองของอเมริกาใต้^{[ 11 ]}

เมื่อวันที่ 24 สิงหาคม พ.ศ. 2535 AeroSur เริ่มดำเนินการด้วยเที่ยวบินปฐมฤกษ์ระหว่างซานตาครูซเดลาเซียร์ราและโปโตซีโดยใช้เครื่องบินระยะสั้นLet L-410 Turbojet ^{[ 7 ]}ในปีแรกของการดำเนินงาน สายการบินได้ขนส่งผู้โดยสารประมาณ 400,000 คน^{[ 3 ]}เที่ยวบินเชิงพาณิชย์ประจำเส้นทางภูมิภาคตามมาในไม่ช้า เนื่องจากสายการบินได้ซื้อ เครื่องบิน Fairchild Swearingen MetrolinerและBritish Aerospace 146 หลาย ลำ ในช่วงหลายปีต่อมา AeroSur ได้ซื้อเครื่องบินโดยสารขนาดใหญ่ขึ้นอย่างBoeing 727-200ซึ่งทำให้สายการบินสามารถขยายเครือข่ายการดำเนินงานโดยเพิ่มเที่ยวบินระหว่างประเทศ และช่วยให้สายการบินเพิ่มจำนวนผู้โดยสารที่ขนส่งได้

ในช่วงทศวรรษ 2000 แอโรซูร์ได้ปรับปรุงและขยายฝูงบิน โดยนำเครื่องบินขนาดใหญ่ขึ้น เช่นโบอิ้ง 747และโบอิ้ง 757 มาใช้ ซึ่งทำให้สามารถเปิดให้บริการเที่ยวบินระยะไกลได้ ในปี 2002 ประธานาธิบดีฮูโก บันเซอร์ประกาศให้สายการบินนี้เป็นสายการบินแห่งชาติของสาธารณรัฐโบลิเวีย ( línea aérea bandera ) และในปีเดียวกันนั้น แอโรซูร์ก็เป็นสายการบินแรกในโบลิเวียที่ให้บริการ เที่ยวบินชั้น ธุรกิจและ ชั้นเฟิร์ สคลาสในปี 2004 แอโรซูร์เริ่มให้บริการเที่ยวบินย้อนยุคด้วยเครื่องบินดักลาส ซี-117ไปยังสถานที่ท่องเที่ยวต่างๆ เช่นซาลาร์ เดอ อูยูนีและรูร์เรนาบาเกซึ่งทั้งสองแห่งเป็นสถานที่ท่องเที่ยวที่มีชื่อเสียงระดับนานาชาติ

เมื่อLloyd Aéreo Bolivianoล้มละลายในปี 2550 AeroSur จึงกลายเป็นสายการบินที่ใหญ่ที่สุดของโบลิเวียและเป็นสายการบินเดียวที่มีเที่ยวบินระหว่างทวีป (ไปยังอเมริกากลางและอเมริกาเหนือ รวมถึงยุโรป) ในปี 2552 ฝูงบินภายในประเทศซึ่งประกอบด้วยเครื่องบินโบอิ้ง 727 รุ่นเก่าถูกแทนที่ด้วยเครื่องบินโบอิ้ง 737 คลาสสิก มือสองที่ทันสมัยกว่า และมีการวางแผนที่จะจัดตั้งบริษัทลูกในเปรู แต่โครงการดังกล่าวถูกระงับอย่างไม่มีกำหนด

บริษัทลูกที่ชื่อว่าAeroSur Paraguayมีแผนจะให้บริการ เครื่องบิน Boeing 737-200 จำนวน 2 ลำ ของบริษัทหลัก AeroSur การพัฒนาโครงการต่อไปถูกเลื่อนออกไปในช่วงกลางปี ​​2552 เนื่องจากรอการอนุมัติจากรัฐบาลปารากวัย และต่อมาถูกเลื่อนออกไปอย่างไม่มีกำหนด^{[ 7 ]}ในปี 2553 AeroSur ได้เพิ่มเครื่องบินใหม่ 5 ลำเข้าสู่ฝูงบิน ได้แก่Boeing 737-300 จำนวน 3 ลำ, Boeing 737-400จำนวน 1 ลำและBoeing 767-200ERจำนวน 1 ลำ

เมื่อวันที่ 31 มีนาคม 2555 สายการบินได้ระงับการดำเนินงานเนื่องจากภาษีค้างชำระ แต่ได้กลับมาให้บริการเที่ยวบินทั้งหมดอีกครั้งในวันที่ 6 เมษายน ยกเว้นเส้นทางมาดริด AeroSur ได้ใช้เครื่องบิน 747 ที่เช่ามาจากVirgin Atlanticในเส้นทางดังกล่าว แต่ได้ส่งคืนให้กับผู้ให้เช่าแล้ว สายการบินวางแผนที่จะกลับมาให้บริการเส้นทางนั้นอีกครั้งโดยใช้ เครื่องบิน 747-400 ที่เคยเป็นของ Aerolíneas Argentinas ^{[ 12 ] [ 13 ]}ในที่สุด AeroSur ก็ประสบปัญหาในการดำเนินงานให้ราบรื่นและได้ส่งคืนเครื่องบิน 767 ให้กับผู้ให้เช่า^{[ 12 ]}

เมื่อวันที่ 17 พฤษภาคม 2555 AeroSur ได้ระงับเที่ยวบินทั้งหมดอีกครั้ง และสายการบินอื่นๆ เช่นBoliviana de Aviación ซึ่งเป็นของรัฐ ได้เริ่มเข้ามาเติมเต็มช่องว่างที่ AeroSur ทิ้งไว้ สายการบินดังกล่าวอยู่ระหว่างการเจรจากับนักลงทุนชาวอเมริกันที่มีศักยภาพอย่าง William Petty ซึ่งได้ลงนามในบันทึกความเข้าใจเพื่อลงทุนในสายการบินโบลิเวียเป็นจำนวนเงินสูงถึง 15 ล้าน ดอลลาร์สหรัฐใบอนุญาตประกอบกิจการสายการบินของ AeroSur ถูกเพิกถอนเมื่อวันที่ 20 กรกฎาคม 2555 กลุ่มอดีตพนักงาน รวมถึง William Petty ได้วางแผนที่จะสร้างสายการบินใหม่ชื่อ TU Aerolínea ^{[ 12 ]}แต่จนถึงปี 2561 ก็ยังไม่มีความคืบหน้าใดๆ จากโครงการดังกล่าว

AeroSur Paraguay เป็นแบรนด์ของบริษัทแม่ ซึ่งกำลังพยายามจะเป็นสายการบินในอนาคตที่ตั้งอยู่ที่สนามบินนานาชาติ Silvio Pettirossiในเมือง Asunción ประเทศปารากวัยและจะเป็นบริษัทในเครือของสายการบินโบลิเวีย^{[ 14 ]}น่าเสียดายที่แบรนด์นี้ไม่สามารถรวมเข้าเป็นสายการบินที่ถูกต้องตามกฎหมายและดำเนินการได้อย่างถูกกฎหมาย มันกลายเป็นเพียงชื่อของเครื่องบินลำหนึ่งของสายการบินโบลิเวีย ซึ่งถูกถอนออกจากฝูงบินไปแล้วเนื่องจากปัญหาทางการเงินที่ส่งผลกระทบต่อหนึ่งในสายการบินเอกชนที่สำคัญที่สุดในโบลิเวียในช่วงไม่กี่ปีที่ผ่านมา

สายการบิน AeroSur ให้บริการขนส่งสินค้าทั่วประเทศและระหว่างประเทศด้วยการขนส่งโดยตรง AeroSur ไม่ได้มีเครื่องบินขนส่งสินค้าโดยเฉพาะ แต่ใช้พื้นที่เก็บสัมภาระของเครื่องบินโดยสารเพื่อขนส่งสินค้าทั่วทั้งเครือข่าย

ณ เดือนพฤศจิกายน พ.ศ. 2554 ฝูงบินของ AeroSur ประกอบด้วยเครื่องบินดังต่อไปนี้: ^{[ 16 ]}

ตลอดหลายปีที่ผ่านมา AeroSur ได้ให้บริการเครื่องบินประเภทต่อไปนี้: ^{[ 7 ]}

เครื่องบิน 747 มักได้รับการตกแต่งด้วยลวดลายรูปวัวกระทิง ซึ่งบางครั้งเครื่องบินเหล่านั้นจึงถูกเรียกว่า "โทริซิโม" หรือ "ซูเปอร์โทริซิโม"